Nato a Gerusalemme nel 1185 da genitori convertitesi al cristianesimo, dopo la loro morte Angelo insieme al fratello Giovanni decide di entrare a far parte dei Carmelitani del convento sul Monte Carmelo, mettendo la sua fede nelle mani del Superiore Generale S. Brocardo.

A venticinque anni fu ordinato sacerdote e qualche tempo dopo nel 1218 gli fu affidata la missione di recarsi a Roma per ottenere sa Papa Onofrio II la conferma della nuova e definitiva regola del Convento a trasformarsi da ordine Contemplativo a Mendicante. Richiesta che venne accolta solo nel 1226 dopo che Angelo era deceduto.

Predico con ottimi risultati in S. Giovanni in Laterano e per questo Angelo venne inviato in Sicilia per sconfiggere con la sua parola i Catari che occupavano l'isola, seminando la miscredenza con la loro eresia fondata su una condanna radicale di tutto quanto è terreno e carnale: ovvero negazione della resurrezione, condanna del matrimonio, vegetarianismo, condanna della proprietà privata e divieto della giustizia.

Tra i seguaci vi erano i semplici redenti, ma molti erano anche i cosidetti perfetti che con il loro ascetismo erano disposti a lasciarsi morire di fame.

A Licata il Santo incontrò un signore del luogo di nome Berengario cataro convinto che viveva nell'incesto. Angelo con la sua predica convinse la sua compagna a lasciarlo, ma l'uomo in collera assalì Angelo mentre nella chiesa dei SS Filippo e Giacomo stava predicando ferendolo con cinque colpi di spada.

Il Santo venne trasportato in una casa vicina per essere accudito, e li dopo aver chiesto ai fedeli di perdonare il suo agressore dopo 4 giorni di sofferenze morì il 5 maggio 1225
Sepolto nella chiesa del suo martitio le sue spogli divennero subito meta di preghiera e il suo culto si diffuse rapidamente tra i fedeli.

Papa Pio II approvò il suo culto e l'ordine Carmelitano lo venera come santo dal 1456.
Nell’arte è spesso rappresentato con la palma del martirio in mano, tre corone (verginità, predicazione, martirio) e con una spada che gli trapassa il petto.
Il culto di s. Angelo da Gerusalemme concorse fortemente all’espansione dell’Ordine Carmelitano in Sicilia e in Italia.

La sua festa liturgica si celebra il 5 maggio.